고체 전해질

Solid-state electrolyte
솔리드 스테이트 전해질을 포함한 일체형 배터리

고체 전해질(SSE)은 고체 이온 도체 및 전자 절연 물질로 고체 배터리의 특성 성분이다.특히 리튬이온배터리에서 발견되는 액체 전해질 대신 전기 에너지 저장장치(EES)에서 응용하는데 유용하다.[1][2]주요 장점은 절대 안전성, 독성 유기 용매 누출 문제 없음, 낮은 인화성, 비인화성, 기계적 및 열적 안정성, 쉬운 공정성, 낮은 자기 방전성, 높은 달성 가능한 전력 밀도 및 자전거 성능이다.[3]이를 통해 예를 들어 고체 상태의 전해질 막이 존재하는 곳에서 리튬 덴드라이트 억제 특성 덕분에 액체 전해질의 본질적 한계 없이 실용적인 장치에 리튬 금속 양극을 사용할 수 있다.3860 mAh g−1의 특정한 용량과-3.04 V의 그녀 vs 감소 잠재력, LiC6,[4]의 완전 lithiated 상태에 3720mAh g−1을 이론적인 용량 드러나 보이는 전통적인 힘이 약하흑연, 치환의 진정에 있는 첫 걸음으로 리튬과 같은 높은 용량의 이용은 양극과 낮은 환원 전위.ization더 가볍고, 얇고, 더 저렴한 충전용 배터리의.[5]게다가 이것은 전기 자동차에서 단일 충전당 500마일을 달성할 수 있을 만큼 충분히 높은 중량 및 체적 에너지 밀도의 도달까지 허용한다.[6]유망한 장점에도 불구하고 SSE가 주로 액상 대비 이온전도율이 떨어지는 것에 따라 학계 연구에서 대규모 생산으로 이행하는 데 걸림돌이 되고 있는 한계가 여전히 많다.그러나 많은 자동차 OEM(토요타, BMW, 혼다, 현대)은 이러한 시스템을 실행 가능한 기기에 통합하고 2025년까지 고체 배터리 기반 전기차를 상용화할 것으로 예상하고 있다.[7][8]null

역사

최초의 무기질 고체 상태의 전해질이 M에 의해 발견되었다.19세기 패러데이, 황화은 은과 납2(AgS)II) 플루오르화(PbF2)[9]고체 상태에서 이온을 전도할 수 있는 최초의 고분자 물질은 1970년대에 V에 의해 발견된 PEO이다.Wrigh. 발견의 중요성은 1980년대 초에 인식되었다.[10][11]null

그러나 특히 전기화학 인터페이스 영역에서 전고체 배터리의 동작을 완전히 이해하기 위해서는 해결되지 않은 근본적인 문제가 남아 있다.[12]최근 몇 년간 최첨단 Li-ion 화학에 관한 안전 및 성능 개선의 필요성이 솔리드 스테이트 배터리를 매우 매력적으로 만들고 있으며, 현재 가까운 미래의 장거리 배터리 전기 자동차의 필요성을 충족시키는 고무적인 기술로 간주되고 있다.null

삼성종합기술원(SAIT)은 2020년 3월 에너지 밀도 900Wh L의−1 입증된 에너지 밀도와 1000 사이클 이상의 안정적 사이클을 가진 아지로디테 기반의 고체-상태 전해질을 이용한 전고체전지(ASSB)에 관한 연구를 발표해 처음으로 1000Wh L에−1 가까운 값에 도달했다.[13]

특성.

솔리드 스테이트 배터리(SSB)/고체 전해질(SE)이 주요 시장 도전자가 되려면 몇 가지 주요 성능 측정을 충족해야 한다.[14][15][16]SSB/SE가 가져야 하는 주요 기준은 다음과 같다.[12][17]

  • 이온 전도도:역사적으로 SSB는 일반적으로 이온의 이동성과 계면동력 부족으로 이온 전도성이 낮았다.따라서 높은 이온전도도를 갖는 SE는 가장 중요하다.전기화학 임피던스 분광법(EIS) 분석을 통해 고이온전도도(10Scm−4−1 이상)를 측정할 수 있다.[18]
  • 체적 에너지 밀도:높은 이온 전도성과 함께 후보자는 단일 패키지 안에 쌓을 수 있는 능력을 갖춰야 하므로 전기 차량에 높은 에너지 밀도를 공급한다.높은 체적 에너지 밀도가 요구되어 충전 간 EV 주행 범위가 증가할 수 있다.[19]
  • 전력 밀도:필요할 때 에너지를 사용할 수 있도록 충분한 전력 밀도(W/L)가 필요한데, 이는 충전과 방전이 얼마나 빨리 일어날 수 있는지를 보여주는 척도이기도 하다.
  • 사이클 수명: 기존 Li-ion 배터리는 몇 년 후 성능이 저하되므로 긴 사이클과 저장 수명이 필요하다.
  • 이온 전송 번호:높은 이온전달수(가능한 한 1에 가장 가까운 수)는 크로노암페로미터(CA)와 아이에스(IES) 분석을 병행해 측정할 수 있다.[19]
  • 열, 기계 및 전기 화학적 안정성:기기 또는 자동차 작동 중에 SSB는 큰 부피 변형을 겪을 수 있으며 기계적 응력에 직면할 수 있다.또한 높은 에너지 밀도에 있어 유리한 높은 작동 전극 전위에서의 전기화학 안정성.따라서 이들의 기계적, 열적, 전기화학적 안정성을 고려하는 것이 중요하다.높은 기계적 강도(최소 수십 MPa)는 기존의 인장시험을 통해 측정할 수 있다.광폭 전기화학 안정성 윈도우(ESW) (최소 4-5V)는 선형 스위프 전압측정(LSV) 또는 주기 전압측정(CV)을 통해 측정할 수 있다.[20][21]
  • 호환성:SE는 전해질과 전극 재료 사이의 접촉 면적이 제한되어 SSB에서 저항이 증가할 가능성이 이미 높기 때문에 배터리에 사용되는 전극 재료와 호환되어야 한다.리튬 금속과의 접촉에서도 안정적이어야 한다.휴대용 전자기기에 사용할 수 있도록 가벼워야 한다.전극 소재와의 높은 호환성은 보다 연속적으로 며칠씩 반복된 EIS 분석을 통해 측정할 수 있다.[22]
  • 경제 제작 기술:SE에 Ge와 같은 고가의 재료가 들어간다면 생산비가 크게 오를 것이다.예시적인 SSB를 생산하려면 입자 분산, 기계적 혼합, 필름 형성 등과 같은 복잡하지 않은 제작 기술의 융합이 필요할 것이다.

한 재료가 위의 기준을 모두 충족시키기는 어렵기 때문에 무기질과 폴리머 전해질의 장점을 결합한 하이브리드 전해질 시스템과 같은 여러 가지 다른 접근법을 활용할 수 있다.null

분류

SSE는 전통적인 액체 전해질과 같은 역할을 하며, 그것들은 전고체 전해질과 준고체 전해질로 분류된다.전고체 전해질은 무기질 고체 전해질(ISE), 고체 고분자 전해질(SPE), 복합 고분자 전해질(CPE) 등으로 더 세분된다.반면, 젤 폴리머 전해질(GPE)이라고도 불리는 QSSE는 고체 매트릭스 내부에 고정된 일정량의 액체 성분을 함유하고 있는 프리스턴딩 막이다.일반적으로 명명법 SPE와 GPE는 서로 다른 방식으로 사용되지만 실질적으로 다른 이온 전도 메커니즘을 가지고 있다: SPE는 폴리머 체인의 대체 그룹과의 상호작용을 통해 이온을 전도하는 반면, GPE는 용제나 가소제를 중심으로 이온을 전도한다.[23]null

전고체 전해질

전고체 전해질은 무기질 고체 전해질(ISE), 고체 고분자 전해질(SPE), 복합 고분자 전해질(CPE)로 나뉜다.상온에서는 고체 상태고 고체 상태에서는 이온 운동이 일어난다.이들의 주요 장점은 전체 장치의 안전성을 크게 향상시키는 것을 목표로 하는 액체 구성요소를 완전히 제거하는 것이다.액체상대에 비해 훨씬 낮은 경향이 있는 이온전도도가 주된 한계다.[24]null

  • 무기질 고체 전해질(ISE)

무기질 고체 전해질(ISE)은 결정체나 유리 상태의 무기물질에 의해 구성되는 특정 유형의 전고체 전해질로서 격자를 통해 확산되어 이온을 전도한다.[25]이 고체 상태의 전해질 등급의 주요 장점은 다른 등급의 SSE에 비해 높은 이온전도율(실온에서 몇 mS cm의−2 순서), 높은 계량(GPA 순서), 높은 전달수 등이다.[26]그것들은 일반적으로 부서지기 쉬우며, 이로 인해 전극에 대한 낮은 호환성과 안정성이 나타나며, 인터페이스 저항성이 급격히 증가하고 학계에서 산업으로 복잡한 스케일 업이 이루어진다.[27]그것이 산화물, 황화물 또는phosphates-based고 결정 구조 LISICON(리튬superionic 지휘자)(예를 들어 LGPS, LiSiPS, LiPS),argyrodite-like(예를 들어 Li6PS5X, X)당분이나 지방 말고도, Br, 나는)[28]garnets(LLZO)[29]NASICON(나트륨superionic 지휘자)(예를 들어 핵 연료 하부 결합판, LATP, LAGP)[30]리튬 질소(예를 들어 Li3N)[31일]리튬 hydrides(LiBH4),을 포함한다.[32]perovskites(예를 들어리튬 란타넘 타이탄산염, "LLTO",[33] 리튬 할리드(LYC, LYB),[34] RbAgI45.[35][36]일부 ISE는 규칙적인 결정 구조 대신 비정형 상태를 가정하는 유리 세라믹이 될 수 있다.대표적인 예로는 리튬인산 옥시니트라이드(LIPON)[37]와 리튬 티오인산염(LiS2–PS25)이 있다.[38]null

  • 고체 고분자 전해질(SPE)

고체 폴리머 전해질(SPE)은 폴리머 체인을 통해 이온을 전도하는 폴리머 호스트 소재에서 용매 없는 소금 용액으로 정의된다.ISE에 비해 SPE는 일반적으로 솔루션 주조에 의해 가공이 훨씬 쉬워 대규모 제조 공정과 크게 호환된다.또한, 그것들은 높은 탄성과 가소성을 가지고 있어 인터페이스에서의 안정성, 유연성 및 작동 중 볼륨 변화에 대한 내성을 개선한다.[23]Li salt의 양호한 용해, 낮은 유리 전환 온도(Tg), 대부분의 일반적인 전극 물질과의 전기화학적 적합성, 낮은 결정성, 기계적 안정성, 낮은 온도 민감도 등이 이상적인 SPE 후보자에게 모두 특징이다.[39]일반적으로 이온 전도성이 ISE보다 낮고 속도 성능이 제한되어 고속 충전이 제한된다.[40]에서 이온 전도도는 고분자 chains[41]의 인체는 동작에 에테르 단체들의 위대한 이온 복합화 능력 때문에 통해 매장과intra 이온하여 분자, 고마워 입증되었다PEO-based SPE은 첫번째 solid-state 폴리머, 하지만 그들은 낮은 실내 온도의 이온 전도도에서(10−을 겪는다.5Scm−1)[42] 높은 결정성 때문에.The main alternatives to polyether-based SPEs are polycarbonates,[43] polyesters,[44] polynitriles (e.g. PAN),[45] polyalcohols (e.g. PVA),[46] polyamines (e.g. PEI),[47] polysiloxane (e.g. PDMS)[48][49] and fluoropolymers (e.g. PVDF, PVDF-HFP).[50]리닌,[51] 키토산[52], 셀룰로오스[53] 같은 바이오 폴리머도 한 쪽은 환경 친화성, 다른 쪽은 염분 복합성 때문에 독립형 SPE나 다른 폴리머와 혼합되어 많은 관심을 받고 있다.또한 SPE의 이온전도율과 아모르퍼스 대 크리스탈 비율을 높이기 위한 다른 전략이 고려되고 있다.[54]null

있는 폴리머 용해제 안에 필러로 입자의 도입과 함께 합성 고분자 전해질(CPE)가 얻어지면, 그 입자들이 Li+ 전도(알루미나, TiO2, SiO2,을 MgO라고 한다, 제올라이트, montmorillonite,...)[55][56][57]에 투명함을 줄이는 유일한 목적 혹은 적극적인(LLTO, LLZO, LATP...)[58][59]만약 정보지 원반의 부분에 불활성 수 있다.Icles고 d. 날려 흩어진다중합체/[60]중합체 비율에 따라 명명된 세라믹-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-인-에테르,[61][62][63] 카르보닐 또는 질산염과[64] 같은 고분자 사슬 극 그룹에 도입하여 리튬 염의 용해를 획기적으로 개선하면서 SPE의 특성을 조정하고 더 나은 성능을 얻기 위한 고분자/폴리머 조정으로도 사용될 수 있다.null

준고체 전해질

다른 고분자 기반 준고체 상태 전해액의 비교

준고체 전해질(QSSE)은 액체 전해질과 고체 매트릭스로 구성된 광범위한 복합 화합물이다.이 액체 전해질은 이온 전도 경로의 역할을 하는 반면 고체 매트릭스는 물질 전체에 기계적 안정성을 더한다.이름에서 알 수 있듯이 QSSE는 강한 고체 같은 재료에서 페이스트 형태로 된 재료에 이르기까지 다양한 기계적 특성을 가질 수 있다.[65][66][67]QSSE는 젤 폴리머 전해질(GPE), 이오노겔 전해질,[68] 젤 전해질("습한 모래" 전해질이라고도 함)을 포함한 여러 범주로 세분될 수 있다.가장 일반적인 QSSE, GPE는 폴리머 체인의 대체 그룹과의 상호작용을 통해 이온을 전도하는 SPE와는 실질적으로 다른 이온전도 메커니즘을 가지고 있다.한편 GPE는 용매에서 주로 이온을 전도하는데, 이는 가소제 역할을 한다.[69]용제는 전해질의 이온전도도를 증가시킬 뿐만 아니라 전해질을 부드럽게 하여 계면 접촉을 개선한다.GPE의 매트릭스는 활성 이온(Li+, Na+, Mg2+ 등)을 함유한 용매에서 부풀어 오른 폴리머 네트워크로 구성된다.이를 통해 합성물은 고체의 기계적 특성과 액체의 높은 운반 특성을 모두 포함할 수 있다.PEO, PAN, PMMA, PVDF-HFP 등을 포함한 다수의 폴리머 호스트가 GPE에 사용되어 왔다.폴리머는 에틸렌 탄산염(EC), 프로필렌 탄산염(PC), 디에틸 탄산염(DEC), 디메틸 탄산염(DMC) 등의 용제를 통합하기 위해 다공성 증대와 합성된다.[70][71][72]DMSO(디메틸설황산화물)처럼 유전체 상수가 높은 저분자량 폴리(에틸렌 글리콜) 또는 기타 에테르 또는 아프로틱 유기용제도 SPE 매트릭스를 혼합할 수 있다.[73][74]UV와 열 교차 링크는 완벽하게 일관된 인터페이스를 위해 GPE가 전극과 직접 접촉하는 현장에서 중합하는 유용한 방법이다.[75]1 mS cm의−1 순서에 따른 이온전도도 값은 수많은 연구 논문이 발표되었듯이 GPE를 통해 쉽게 달성할 수 있다.[76]null

QSSE의 신흥 하위 등급은 다양한 매트릭스 소재와 용매를 활용한다.예를 들어 이오노겔은 고온에서 불연성과 안정성을 포함하여 안전성을 향상시킨 용매로 이온성 액체를 사용한다.[77][78]이오노겔의 매트릭스 물질은 폴리머 물질에서[79] 무기 나노 물질에 이르기까지 다양할 수 있다.[66]이러한 매트릭스 재료(모든 QSSE와 동일)는 최대 1 MPa 이상의 저장 모듈리로 기계적 안정성을 제공한다.한편, 이러한 물질은 인화성 용제를 사용하지 않고도 1 mS cm의−1 순서에 따라 이온 전도성을 제공할 수 있다.단, 젤 전해질(즉, "습한 모래" 전해질)은 고체 상태에서 액체 형태의 이온 전도성(약 10 mS cm−1)을 달성할 수 있다.SiO2 나노입자와 같은 매트릭스 재료는 일반적으로 저점도 용제(예: 에틸렌 탄산염(EC))와 짝을 지어 젤을 만드는데, 그 성질은 매트릭스 하중에 따라 수정할 수 있다.[80]10-40 wt%의 매트릭스 함량은 전해질의 기계적 특성을 부드러운 페이스트에서 단단한 젤로 바꿀 수 있다.[65]그러나 한 사람이 올라가면서 다른 사람이 겪는 매트릭스 내용물의 변화에 따라 기계적 강도와 이온 전도성의 트레이드오프가 발생한다.[81]그럼에도 불구하고 이 재료의 매트릭스 함량은 기능화된 매트릭스 재료로 인해 강화된 리튬 전이 수치를 포함한 이점을 추가할 수 있다.[82]이러한 새로운 QSSE 등급은 매트릭스와 용제의 최적 조합을 개발하기 위한 연구의 활발한 영역이다.[65][80]null

기회

리튬 덴드라이트의 통제되지 않는 형성

고체 상태의 전해질의 다용성과 특성은 Li-ion 배터리의 최신 기술로 방지되는 고에너지 밀도와 값싼 배터리 화학 물질에 대한 가능한 응용 범위를 넓힌다.실제로, 배터리 아키텍처에 SSE를 도입함으로써 금속 리튬을 양극 재료로 사용할 수 있으며, 3860 mAh g의−1 높은 특정 용량 덕분에 고 에너지 밀도 배터리를 달성할 수 있다.[83]리튬 금속 양극(LMA)의 활용은 무엇보다도 액체 전해질에서 방지된다. 순수 Li 전극의 덴드리트 성장으로 인해 몇 번의 사이클 후에 쉽게 단락이 발생한다. 다른 관련 문제로는 볼륨 팽창, 고체 전자 인터페이스(SYE) 반응성 및 '죽은' 리튬이 있다.[84]SSE의 사용은 금속성 리튬 전극과의 균일한 접촉을 보장하며 충전 단계에서 제어되지 않은 Li+ 이온의 침적을 방해하는 기계적 특성을 갖는다.동시에 SSE는 리튬-황전지의 응용이 매우 유망하다고 판단하여 용량이 급격히 감소하는 전해질에서 폴리황화종의 해산을 차단함으로써 폴리황화 "셔틀" 효과의 핵심 이슈를 해결한다.[85]null

참고 항목

참조

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