솔리드 스테이트 이오닉

Solid state ionics
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에너지 저장 및 변환에 사용되는 다양한 등급의 솔리드 스테이트 이오닉 시스템의 전력 밀도 대 에너지 밀도

고체 상태의 이온학은 이온전자 혼합 도체와 완전 이온 도체(고체 전해질) 및 그 용도에 대한 연구다.이 범주에 속하는 재료로는 무기 결정체 및 다결정체 고형분, 도자기, 안경, 중합체, 복합체 등이 있다.고체산화물 연료전지와 같은 고체 상태의 이온 소자는 유체 전해질을 가진 비교 가능한 소자보다 특히 가혹한 조건에서 훨씬 더 안정적이고 오래 지속될 수 있다.[1]

고체 상태의 이온학 분야는 1834년 마이클 패러데이의 고체 전해질 AgS와2 PbF2 작업을 시작으로 유럽에서 처음 개발됐다.근본적인 기여는 나중에 발터 네른스트에 의해 이루어졌는데, 그는 네른스트 방정식을 도출하여 이질적으로 도핑된 지르코니아에서 이온 전도를 검출했는데, 그는 이것을 네른스트 램프에 적용했다.또 다른 주요 진보는 1914년 요오드화은의 특성화였다.1930년경, 포인트 결함의 개념은 쇼트키와 바그너의 점결함 열역학 개발 등 야코프 Frenkel, Walter Schottky, Carl Wagner에 의해 확립되었다. 이는 이온 결정, 이온전도 안경, 고분자 전해질, 나노콤포사이트에서의 이온 및 전자 운송을 설명하는 데 도움이 되었다.20세기 후반과 21세기 초반, 고체 상태의 이온학은 새로운 고체 전해질과 고체 상태의 배터리 시스템, 연료 전지, 센서에서의 응용의 종합과 특성화에 초점을 맞췄다.[2]

솔리드 스테이트 이오닉스라는 용어는 1967년 다카하시 다케히코에 의해 만들어졌으나,[3] 1980년대에 이르러서는 학술지 솔리드 스테이트 이오닉스의 등장으로 널리 쓰이지 않게 되었다.이 주제에 대한 첫 번째 국제 회의는 1972년 이탈리아 벨기라테에서 "고형, 고체 상태의 배터리와 장치에서의 빠른 이온 수송"이라는 이름으로 열렸다.[2]

역사

파운데이션

1842년 마이클 패러데이

1830년대 초 마이클 패러데이는 액체와 고체 전해질에서 이온의 움직임을 발견함으로써 전기화학 및 고체 상태의 이온학의 기초를 닦았다.앞서 1800년경 알레산드로 볼타는 최초의 전기화학 배터리인 볼타 더미에 액체 전해질을 사용했지만 이온이 이 과정에 관여하고 있다는 사실을 깨닫지 못했다.한편, 전류에 의한 용액의 분해에 관한 연구에서 패러데이는 이온, 양이온, 음이온, 전극, 양극, 음극, 전해질, 전해질, 전해질, 전기분해 등의 개념뿐만 아니라, 오늘날 그것들을 위한 용어까지 사용했다.[4][5]패러데이는 전해질의 전류를 이온의 운동과 연관시켰고, 이온이 전기분해에 의해 원소로 변환되는 동안 전하를 전극과 교환할 수 있다는 것을 발견했다.그는 두 가지 전기분해 법칙으로 그 과정을 정량화했다.제1법(1832년)은 전극 Δm에서 제품의 질량이 전해질 Δq를 통과하는 전하량에 따라 선형적으로 증가한다고 명시했다.제2법률(1833)은 Δm과 "전기화학 등가" 사이의 비례성을 확립하고 패러데이 상수 F를 F = (Δq/Δm)(M/z)로 정의했는데 여기서 M은 어금니 질량이고 z는 이온의 전하량이다.

1834년 패러데이는 가열된 고체 전해질 AgS와2 PbF에서2 이온 전도성을 발견했다.[4]PbF에서는2 가열 시 전도도가 갑자기 증가한 것이 아니라 섭씨 백 도 이상 퍼졌다.파라데이 전환이라 불리는 이러한 동작은 양이온 도체 NaS2 및 LiSiO와44 음이온 도체 PbF2, CaF2, SrF2, SrCl2 및 LaF에서3 관찰된다.[6][2]

이후 1891년 요한 빌헬름 히토르프는 전기화학세포의 이온수송번호를 보고했고,[7] 20세기 초에는 고체 전해질에 대해 그 수치가 결정되었다.[8]

첫 번째 이론 및 적용

볼타이 더미는 대니얼 셀, 연료 전지, 납산 전지 등 일련의 개선된 배터리를 자극했다.그들의 작전은 1800년대 후반에 빌헬름 오스왈드와 발터 네른스트에 의해 크게 이해되었다.1894년 오스왈드는 연료전지의 에너지 변환에 대해 설명하고 그 효율이 열역학으로 제한되지 않는다고 강조했다.[9]오스트왈드는 야코부스 헤리쿠스 판 '트 호프, 스반테 아르헤니우스와 함께 전기화학 및 화학 이온 이론을 창시한 아버지였으며, 1909년 화학 분야에서 노벨상을 받았다.

그의 연구는 월터 네른스트에 의해 계속되었는데, 그는 네른스트 방정식을 도출하고 이온 전도를 이질적으로 도핑된 지르코니아로 묘사했는데, 그는 네른스트 램프에 사용했다.네른스트는 용액에서 이온에 의존한 1887년에 발표된 아르헤니우스의 분열 이론에서 영감을 얻었다.[10]1889년 그는 전기화학과 화학적 평형 사이의 유사성을 깨닫고, 그 구성요소의 열역학적 특성에서 액체 전해질을 기반으로 한 다양한 전기 화학 세포의 출력 전압을 정확하게 예측한 그의 유명한 방정식을 공식화했다.[11]

그의 이론적인 연구 외에도, 1897년 네른스트는 고체 전해질을 사용한 최초의 램프에 특허를 얻었다.[12]기존의 탄소-필라멘트 램프와는 달리 네른스트 램프는 공기 중에서 작동할 수 있었고, 배출 스펙트럼이 일광에 가까웠기 때문에 효율이 두 배 높았다.베를린의 조명회사인 AEG는 당시 거액이었던 100만 독일 금 마크를 위해 네른스트의 특허를 사들였고, 세계 박람회 유니버셀(1900년)에서 네른스트 램프 800개를 이용해 부스를 밝혔다.[2]

은 할로겐화물의 이온전도도

은 할로겐화물의 온도에 따른 이온 전도도, 투반트와 로렌츠가 작성한 원본 그래프.[13]

19세기와 20세기 초에 기술된 여러 고체 전해질 중에서 요오드화은의 고온 결정 형태인 α-AgI가 가장 중요한 것으로 널리 평가되고 있다.그것의 전도는 칼 투반트와 E가 특징이었다.1914년 [13]로렌츠이들의 AgI, AgCl 및 AgBr 비교 연구는 α-AgI가 열적으로 안정적이며 147 - 555°C 사이에 전도성이 매우 높다는 것을 보여주었다; 전도성은 이 범위의 온도에 따라 약하게 증가했다가 녹을 때 떨어진다.이 행동은 완전히 되돌릴 수 있었고 평형적이지 않은 효과는 제외되었다.튜반트와 로렌츠는 α-CuI, α-CuBr, β-CuBr과 같은 유사한 동작의 다른 물질과 AgS2, AgS2, AgSe 및 AgTe의2 고온 단계를 기술했다.[14]그들은 전도성을 은과 큐빅 할리드의 양이온과 은의 칼코제네이드의 이온과 전자와 연관시켰다.

이온 결정의 점 결함

AgCl에서의 Frenkel 결함

1926년, 야코프 프레켈은 아기와 같은 이온 결정에서 열역학적 평형에서 양이온의 소분인 α가 그들의 정규 격자 부위에서 중간 위치로 대체되는 것을 제안했다.[15]He related α with the Gibbs energy for the formation of one mol of Frenkel pairs, ΔG, as α = exp(-ΔG/2RT), where T is temperature and R is the gas constant; for a typical value of ΔG = 100 kJ/mol, α ~ 1×10−6 at 100 °C and ~6×10−4 at 400 °C.이 아이디어는 자연적으로 결함이 없는 이온 결정에서 이동 이온의 주목할 만한 분율이 존재하며, 따라서 그 안에 이온 전도성이 존재한다는 것을 설명하였다.[2]

Frenkel의 사상은 이온 결정의 점 결함의 평형 열역학을 기술한 1929년 이론에서 Carl Wagner와 Walter Schottky에 의해 확장되었다.특히 바그너와 쇼트키는 그러한 결정의 스토이치측정에서의 편차를 결정 성분의 화학적 전위와 연관시켜 전자와 이온 전도가 혼합된 현상을 설명했다.[16][17]

바그너와 쇼트키는 AB형식의 스토오치메트릭 이온 결정에서 점결함 장애의 네 가지 극단적인 경우를 고려했다.[17]

  1. A와+ 격자 결원의 쌍(프렌켈 결함)
  2. 중간 음이온 B와− 격자 빈칸 쌍(반-프레켈 결함)
  3. 공백이 없는 중간 계간+− A와 중간 음이온 B 쌍
  4. A형 및 B형 격자 빈칸 쌍으로 중간자(쇼트키 장애)가 없다.

타입3 장애는 실제로 발생하지 않으며 타입2는 음이온이 양이온보다 작은 희귀한 경우에만 관찰되는 반면 타입1과 타입4는 모두 일반적이며 동일한 exp(ΔG/2RT) 온도 의존성을 보인다.[2]

이후 1933년 바그너는 금속 산화물의 과잉은 여분의 전자를 초래하는 반면, 금속의 적자는 전자 구멍을 만들어 낼 것이며, 즉 원자 비스토이치측정법은 혼합 이온 전자 전도를 초래할 것이라고 제안했다.[18]

기타 장애 유형

이온 안경

점 결함으로 과잉 이온이 공급된 결정 이온 도체에 대한 연구는 1950년대까지 계속되었으며, 이온 구조에 따라 각 화합물에 대한 구체적인 전도 메커니즘이 확립되었다.1970년대 후반 유리 및 고분자 전해질의 출현은 새로운 이온 전도 메커니즘을 제공했다.비교적 광범위한 전도체는 유리잔으로 얻어졌고, 그 안에서 이동 이온은 매트릭스에서 동적으로 분리되었다.[19]유리잔에 특정 염분을 도핑하거나 유리혼합물을 이용해 전도도를 높일 수 있는 것으로 조사됐다.전도도 값은 상온에서 0.03 S/cm까지 높으며 활성화 에너지는 20 kJ/mol까지 낮을 수 있다.[20]결정체에 비해 안경은 등방성적 성질과 지속적으로 튜닝 가능한 구성성, 우수한 작업성을 가지고 있다. 안경은 유해한 곡물 경계가 부족하고 어떤 형태로든 성형할 수 있지만, 이온 수송을 이해하는 것은 장기 질서가 부족하여 복잡했다.[2]

역사적으로, 이온전도도에 대한 증거는 1880년대에 제공되었는데, 당시 독일 과학자들은 튜링안 유리로 잘 보정된 온도계가 끓는 물에 담근 직후 얼음 속에 넣으면 0°C가 아니라 -0.5°C를 보이고 몇 달 후에야 회복된다는 것을 알았다.1883년, 그들은 유리잔에 나트륨과 칼륨의 혼합물을 나트륨이나 칼륨으로 대체함으로써 이 효과를 10배 줄였다.[21]이 발견은 오토 쇼트가 최초의 정확한 리튬 기반 온도계를 개발하는 데 도움을 주었다.유리의 이온전도도에 대한 보다 체계적인 연구는 1884년에 나타났으나 불과 1세기 후에 폭넓은 관심을 받았다.[22]몇 가지 보편적 법칙이 이온안경에 대해 실증적으로 공식화되었으며, 전기전도도의 주파수 의존성 σ(ν) – σ(0) ~ νp)과 같이 다른 이온전도체에까지 확장되었는데, 여기서 지수 p는 재료에 의존하지만 온도에는 의존하지 않는다.이 행동은 인근 사이트들 사이에서 활성화된 깡충깡충 전도의 지문이다.[2]

고분자 전해질

1975년, 피터 5세.셰필드(영국)의 중합체 화학자인 라이트는 폴리에틸렌옥사이드(PEO) 매트릭스에 나트륨과 칼륨 염이 함유된 최초의 중합체 전해질을 생산했다.[23]나중에 또 다른 형태의 고분자 전해질인 폴리일렉트로폴리테를 앞으로 내밀었는데, 이온들은 중성 고분자 행렬이 아닌 전기로 충전된 고분자 행렬을 통해 움직였다.고분자 전해질은 안경보다 전도성이 낮았지만 값이 싸고 훨씬 유연했으며 가공이 용이하고 다양한 형태로 형성될 수 있었다.[24]일반적으로 이온안경은 아래에서 작동하지만 폴리머 도체는 일반적으로 유리 전환 온도 이상으로 가열된다.따라서 중합체에서는 전기장과 기계적 변형이 모두 유사한 시간 척도로 붕괴되지만 안경에서는 붕괴되지 않는다.[19][24]1983년과 2001년 사이에 비정형 분수가 이온 전도성을 담당한다고 믿어졌다. 즉, (근접적으로) 완전한 구조적 장애가 고분자의 빠른 이온 수송에 필수적이라는 것이다.[19]그러나 2001년 이후 이온전도도가 0.01 S/cm 30 °C에 이르고 활성화 에너지가 0.24 eV에 불과한 여러 결정성 고분자가 설명되어 왔다.[2]

나노구조체

1970~80년대에 나노시즈드 시스템이 이온전도도에 영향을 미쳐 나노이온학의 새로운 분야를 열 수 있다는 사실이 밝혀졌다.1973년에는 요오드화 리튬(LiI) 결정체의 이온전도도를 '인슐레이션' 물질(알루미나)의 미세 분말을 첨가해 50배 높일 수 있다는 보고가 있었다.[25]이러한 효과는 1980년대에 알루미나 나노입자를 도핑한 아그-할리드(Ag-)와 텔-할라이드(Tl-halides)에서 재현되었다.[26][27][28]마찬가지로 단열 나노입자를 추가하면 이온 폴리머의 전도성을 높이는 데 도움이 되었다.[29][30]이러한 예기치 못한 결과는 매트릭스에 추가적인 전도성 채널을 제공하는 매트릭스-나노픽자 인터페이스에서의 전하 분리에 의해 설명되었고, 이 인터페이스의 면적을 증가시키기 위해 필러 입자의 작은 크기가 필요했다.[26]결정 이온 도체의 곡물 경계에서도 유사한 전하 분리 효과가 관찰되었다.[2]

적용들

1971년까지 요오드화 루비듐 실버(RbAgI45)를 기반으로 한 고체 상태의 셀과 배터리는 광범위한 온도 및 방전 전류에서 설계되고 시험되었다.[31]RbAgI의45 전도도가 비교적 높지만 단위 무게당(ca. 5 W·h/kg) 전체 에너지 함량이 낮아 상용화된 적이 없다.[32]반대로 실온에서 전도도가 ca. 1−7×10 S/cm에 불과했던 LiI는 인공 심박조율기용 배터리에 광범위하게 응용되는 것을 발견했다.최초의 그러한 장치는, 비도피 LiI에 기초하여 1972년 3월 이탈리아 페라라에서 인간에게 이식되었다.[33]이후 모델들은 전도성을 높이기 위해 알루미나 나노입자를 도핑한 LiI의 필름을 전해액으로 사용했다.[25]LiI는 Li 양극과 요오드폴리(2-비닐피리딘) 음극 사이의 현장 화학 반응에서 형성되었으며, 따라서 수술 중 침식과 균열로 인해 자가 가열되었다.[34]

용융-소듐 양극과 용융-황 음극 사이에 낀 세라믹 β-AlO23 전해질을 기반으로 한 나트륨-황 전지는 높은 에너지 밀도를 보였으며 1990년대 자동차 배터리로 고려되었으나 알루미나의 침식성 때문에 무시되었고, 용융된 나트륨과 황 사이의 반응으로 인해 균열과 심각한 고장이 발생했다.β-AlO를23 NASICON으로 교체하는 것은 균열 문제를 해결하지 못했으며, NASICON이 녹은 나트륨과 반응했기 때문에 이 응용 프로그램을 저장하지 않았다.[2]

이트리아 안정화 지르코니아는 자동차 내 산소 센서에 고체 전해질로 사용돼 산소와 배기 가스의 비율에 따라 달라지는 전압을 생성하고 연료 인젝터에 전자 피드백을 제공한다.[35]이러한 센서는 또한 많은 야금 및 유리 제조 공장에도 설치된다.[36]고형 은 할리드 전해질을 기반으로 한2 CO, 염소 및 기타 기체의 유사한 센서가 1980~1990년대에 제안되었다.[2]1980년대 중반부터 Li 기반 고체 전해질을 사용하여 외부 전압에 의해 투명성이 제어되는 창문인 [37]스마트 글라스에서 전자크롬 필름(일반적으로 WO3)과 이온 스토어링 필름(일반적으로 LiCoO2)을 분리한다.[38]

고체 상태의 이온 도체는 리튬이온 배터리, 양성자 교환막 연료전지(PEMFCs), 전기화학 에너지 저장장치의 새로운 등급인 슈퍼캐패시터, 연료 산화로 전기를 생산하는 고체산화물 연료전지의 필수 구성품이다.1960년대 후반에 발견된 유연한 플루오르폴리머-복합체 나피온은 PEMFCs에서 고분자 전해질로 널리 사용된다.[2]

참고 항목

참조

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