페로브스카이트(구조물)

Perovskite (structure)
이 기사는 합성 화합물에 관한 것이다. 광물은 페로브스카이트를 참조하라.
일반 화학 공식 ABX를3 가진 페로브스카이트의 구조. 붉은 구들은 X 원자(보통 옥시겐스), 푸른 구들은 B 원자(Ti와4+ 같은 작은 금속 양이온), 녹색 구들은 A 원자(Ca와2+ 같은 더 큰 금속 양이온)이다. 그림은 변형되지 않은 입방체 구조로, 대칭은 많은 페로브스카이트에서 직교, 사방형 또는 삼각형으로 낮아진다.[1]
러시아 쿠사의 페로브스카이트 광물(칼슘 타이타네이트)이다. 하버드 자연사 박물관에서 찍은 사진.

페로브스카이트는 산화칼슘(CaTiO3)으로 구성된 페로브스카이트(perovskite)라는3 광물로 처음 발견된 공식 ABX에 따른 결정 구조를 가진 모든 물질이다.[2] 이 광물은 1839년 구스타프 로즈에 의해 러시아의 우랄 산맥에서 처음 발견되었고 러시아의 광물학자 L. A. 페로브스키(1792–1856)의 이름을 따서 명명되었다. 여기서 'A'와 'B'는 두 개의 이온으로, 종종 크기가 매우 다르고, X는 두 이온에 결합하는 이온(흔히 산화)이다. 'A' 원자는 일반적으로 'B' 원자보다 크다. 이상적인 입방 구조는 음이온의 팔면체로 둘러싸인 6배 조정에 B 양이온을, 12배 입체음향 조정에 A 양이온을 가지고 있다. A 사이트와 B 사이트 중 하나 또는 둘 다 A1A2x-1x 및/또는 B1B2의y-1y 구성을 가지며, A 사이트와 B 사이트 내의 이온이 산화 상태의 변화를 겪을 때 X가 이상적인 조정 구성에서 벗어날 수 있는 추가적인 페로브스카이트 형태가 존재할 수 있다.[3]

가장 풍부한 구조적 가족 중 하나인 페로브스카이트는 광범위한 성질, 응용성, 중요성을 지닌 수많은 화합물에서 발견된다.[4] 이 구조를 가진 천연 화합물은 페로브스카이트, 로파라이트, 규산페로브스카이트 브리지그마나이트 등이다.[2][5] 2009년 메틸람모늄 납 할리드 페로브스카이트가 함유된 페로브스카이트 태양전지가 발견된 이후 페로브스카이트 소재에 대한 연구적 관심이 상당했다.[6]

구조

페로브스카이트 구조물은 화학식 ABO를3 가진 많은 산화물에 의해 채택된다. 이상화된 형태는 입방 구조(우주군 Pm3m, 221호)로 거의 접하지 못한다. 직교범위상(예: 우주군 Pnma, no. 62 또는 Amm2, no. 68)과 4각형(예: 우주군 I4/mcm, no. 140 또는 P4mm, no. 99)은 가장 일반적인 비큐빅 변형이다. 페로브스카이트 구조는 CaTiO의3 이름을 따서 명명되었지만, 이 광물은 이상화되지 않은 형태를 형성한다. SrTiO와3 CaRbF는3 큐빅 페로브스카이트의 예다. 티탄산바륨은 온도에 따라 림보헤드랄(우주군 R3m, 제160호), 직교, 사방형, 입방형 형태를 취할 수 있는 페로브스카이트의 예다.[7]

In the idealized cubic unit cell of such a compound, the type 'A' atom sits at cube corner position (0, 0, 0), the type 'B' atom sits at the body-center position (1/2, 1/2, 1/2) and oxygen atoms sit at face centered positions (1/2, 1/2, 0), (1/2, 0, 1/2) and (0, 1/2, 1/2). 오른쪽의 도표는 큐브 코너 위치에 A가 있는 등가 단위 셀에 대한 가장자리, 신체 중심에 B가 있고 얼굴 중심 위치에 O가 있는 것을 나타낸다.

계양 쌍방은 ABX+2+−3, [8]1:2 perovskites, ABX2+4+2−3 또는 2:4 perovskites, ABX3+3+2−3 또는 3:3 perovskites, ABX+5+2−3 또는 1:5 perovskites 등 4가지 범주로 가능하다.

입방 구조물의 안정성을 위한 상대 이온 크기 요건은 상당히 엄격하기 때문에 약간의 좌굴과 왜곡은 A 양이온, B 양이온 또는 둘 모두의 조정 번호가 감소되는 몇 개의 저대칭 왜곡 버전을 생성할 수 있다. BO6 옥타헤드라를 기울이면 과소평가된 A cation의 조정이 12에서 8까지 감소한다. 반대로, 그것의 팔면체 내에서 저체중 B cation의 오프센터링은 그것이 안정적인 결합 패턴을 얻을 수 있게 한다. 그 결과 발생하는 전기 쌍극은 강전 성질을 책임지고 이러한 방식으로 왜곡되는 BaTiO와3 같은 페로브스키트에 의해 보여진다.

복잡한 페로브스카이트 구조물은 두 개의 다른 B-사이트 계수를 포함한다. 이것은 순서와 질서 정연한 변형의 가능성을 초래한다.

레이어드 페로브스카이트

페로브스카이트는 ABO
3 구조물을 얇은 침입 물질 시트로 분리하여 층으로 구조할 수 있다. 침입의 화학적 구조에 근거한 다른 형태의 침입은 다음과 같이 정의된다.[9]

  • Aurivillius phase: 침입층은
    2
    2 2+[BiO] 이온으로 구성되어 있으며, 모든 n개의 ABO
    3     층이 발생하여 [BiO
    2
    2    ]-ABO의
    (n−1)
    2
    7 전반적인 화학 공식으로 이어진다.     이들의 산화 이온 전도 성질은 다카하시 외 연구진에 의해 1970년대에 처음 발견되었으며, 그 이후로도 이러한 목적으로 사용되어 왔다.[10]
  • Dion-Jacobson 단계: 침입층은 모든 n ABO
    3     층마다 알칼리 금속(M)으로 구성되어 있어 전체 공식을 MABO로+

    (n−1)
    n
    (3n+1) 한다.
  • 루들즈덴-포퍼 위상: 가장 간단한 페이즈로 침입 계층은 ABO
    3     격자의 모든 레이어(n = 1) 또는 여러 레이어(n > 1) 사이에서 발생한다.     루들즈덴-포퍼 단계는 일반적으로 A가 크고(La[11] 또는 Sr[12] 등) B 이온이 훨씬 작은 일반적으로 전이 금속(Mn,[11] Co[13] 또는 Ni[14] 등)인 원소의 원자 반지름 측면에서 페로브스카이트와 유사한 관계를 갖는다. 최근에는 하이브리드 유기농 유기층 적층 페로브스카이트가 개발되었는데,[15] 여기서 구조가 하나 이상의 MX옥타헤드라64- 층으로 구성되어 M은 +2 금속(Pb2+ 또는 Sn2+ 등), X와 할라이드 이온(예:     F−, Cl−, Br−, I−, 유기 양이온 층(예: 부틸람모늄 또는 페닐틸람모늄)으로 분리된다.[16][17]

박막

페로브스카이트 산화물 박막 시스템의 전송 전자현미경 촬영에 대한 원자 분해능 스캐닝. 111-SrTiO에서3 성장한 LaSrMnO0.70.33 및 LaFeO3 빌레이어의 단면을 보여준다. 오버레이: A-cation(녹색), B-cation(회색) 및 산소(빨간색)

페로브스카이트는 펄스 레이저 증착, 분자 빔 상피 등의 기술을 사용하여 다른 페로브스카이트 위에 상피 박막으로 침전할 수 있다.[18] 이 필름들은 두 나노미터 두께일 수도 있고 단일 단위 세포만큼 작을 수도 있다.[19] 필름과 기질 사이의 인터페이스에서 잘 정의되고 고유한 구조물은 새로운 유형의 특성이 발생할 수 있는 인터페이스 엔지니어링에 사용될 수 있다.[20] 이것은 기질과 필름 사이의 불일치 변형, 산소 팔면 회전 변화, 구성 변화, 양자 구속 등 여러 메커니즘을 통해 발생할 수 있다.[21] 그 예로는 SrTiO에서3 성장한 LaAlO가3 있다. 여기서 LaAlO와3 SrTiO3 모두 비전도성이지만 인터페이스는 전도성을 나타낼 수 있다.[22]

예

광물

페로브스카이트 구조는 지구 맨틀에서 가장 흔한 광물인 화학식(Mg,Fe)SiO를3 가진 규산염인 브리지그마나이트에 의해 고압으로 채택된다. 압력이 증가함에 따라, 지배적인 실리카를 함유하는 광물의 SiO44− 4면체 단위는 SiO68− 8면체 단위에 비해 불안정해진다. 하부 맨틀의 압력 및 온도 조건에서 두 번째로 풍부한 물질은 암석 구조(Mg,Fe)O산화물, 과리클라아제일 가능성이 높다.[2]

지구의 하단 맨틀의 고압 조건에서, 피록신 enstatite, MgSiO는3 보다 밀도가 높은 페로브스카이트 구조 다형체로 변한다. 이 위상은 지구에서 가장 흔한 광물일 수 있다.[23] 이 단계에는 ~24 GPA ~ 110 GPA의 압력에서 안정성이 있는 직교 왜곡 페로브스카이트 구조(GdFeO형3 구조)가 있다. 그러나, 그것은 수백 km 깊이의 깊이에서 지구 표면으로 다시 밀도가 낮은 물질로 변형되지 않고는 운반될 수 없다. 일반적으로 규산염 페로브스카이트로 알려진 MgSiO3 페로브스카이트는 높은 압력에서 포스트 페로브스카이트로 변한다.

다른이들

가장 흔한 페로브스카이트 화합물은 산소를 함유하고 있지만, 산소가 없이 형성되는 페로브스카이트 화합물이 몇 가지 있다. NaMgF와3 같은 플루오르화 페로브스키트는 잘 알려져 있다. 많은 종류의 금속 페로브스카이트 화합물은 RTM3(R: 희토류 또는 기타 상대적으로 큰 이온, T: 전이 금속 이온 및 M: 경금속)으로 나타낼 수 있다. 야금류는 이들 화합물에서 8각으로 조정된 "B" 부지를 차지하고 있다. RPdB3, RRhB3, CeRuC3 등이 그 예다. mgCni는 금속성 페로브스카이트 화합물로 초전도 특성 때문에 많은 관심을 받아왔다. 훨씬 더 이국적인 형태의 페로브스카이트가 Cs와 Rb의 산화-아우라이드 혼합물로 대표되는데, CsAuO는3 전통적인 "음이온" 부지에 큰 알칼리 양이 들어 있고, O와2− Au− 음이온에 결합되어 있다.[citation needed]

재료 특성

페로브스카이트 소재는 이론적 측면과 응용적 측면 모두에서 흥미롭고 흥미로운 특성을 많이 보인다. 이 제품군에서는 대규모 자기저항, 강전, 초전도성, 전하 순서, 스핀 종속 운송, 높은 열전원 및 구조, 자기 및 운송 특성의 상호작용이 일반적으로 관찰된다. 이들 화합물은 특정 유형의 연료전지에서[24] 센서와 촉매 전극으로 사용되며 메모리 소자와 스핀트로닉스 응용의 후보물질이다.[25]

많은 초전도 세라믹 재료(고온 초전도체)는 페로브스카이트와 같은 구조를 가지고 있는데, 구리를 포함한 금속이 3개 이상이고, 일부 산소 위치는 비어 있는 경우가 많다. 대표적인 예가 산소 함량에 따라 절연 또는 초전도성을 할 수 있는 이트리움 바륨 구리 산화물이다.

화학 기술자들은 디젤 차량용 촉매변환기의 백금 대체 물질로 코발트 기반 페로브스카이트 물질을 고려하고 있다.[26]

적용들

페로브스카이트 중 재료과학에 관심 있는 물리적 특성은 초전도성, 자기저항성, 이온전도성, 다수의 유전체 특성 등이 있는데, 이는 마이크로 전자와 통신에서 매우 중요하다. 그들은 또한 방사선 변환을 위한 광 수율이 크기 때문에 섬광기에 관심이 있다. 페로브스카이트 구조에 내재된 결합 각도의 유연성 때문에 이상적인 구조에서 발생할 수 있는 많은 다른 유형의 왜곡이 있다. 여기에는 옥타헤드라의 기울기, 조정 다면체의 중심에서 양이온의 변위, 전자적 요인에 의한 옥타헤드라의 왜곡(Jahn-Teller 왜곡) 등이 포함된다.[27]

광전학

주요 기사: 페로브스카이트 태양전지
CHNHPbX333 페로브스카이트의 결정 구조(X=I, Br 및/또는 Cl) Methylammonium cation (CHNH33+)은 PbX6 옥타헤드라에 둘러싸여 있다.[28]

합성[30][31][32] 페로브스카이트는 NREL이 2020년에[29][30] 보고한 최대 25.5%의 변환 효율을 보이며 박막 실리콘 태양전지에 사용한 것과 동일한 박막 제조 기술을 사용하여 제조할 수 있는 고효율 상업용 광전지의 저렴한 기본 재료로 확인되었다.[33] 메틸람모늄 주석 할로겐화물과 메틸람모늄 납 할로겐화물은 염료감응형 태양전지에 사용하기 위해 관심이 높다.[34][35] 2016년 7월, 박사팀이 이끄는 연구팀. 알렉산더 베버-바르기오니는 페로브스카이트 PV 전지가 이론적으로 최대 효율 31%[36]에 도달할 수 있다는 것을 증명했다.

지금까지 연구된 메틸람모늄 할로겐화물 중 가장 흔한 것은 메틸람모늄 납삼다이오드(CHNHPbI
3
3
3)이다. 충전 캐리어 이동성과 충전 캐리어 수명이 높아 세포 내 열로서의 에너지를 잃지 않고 전류가 될 수 있을 만큼 광 발생 전자와 구멍이 멀리 이동할 수 있다. CHNHPbI
3
3
3 유효 확산 길이는 전자와 구멍 모두에 대해 약 100 nm이다.[37]

메틸람모늄 할로겐화물은 저온 용액법(일반적으로 스핀코팅)에 의해 침전된다. 다른 저온(100°C 미만) 용액 처리 필름은 확산 길이가 상당히 작은 경향이 있다. 스트랜크스 등은 혼합메틸람모늄 납 할라이드(CHNHPBICl333−xx)를 이용한 나노구조화 전지를 설명, 변환 효율이 11.4%인 아모르퍼스 박막 태양전지 1개와 진공 증발을 이용해 15.4%에 도달한 다른 전지를 시연했다. 약 500~600nm의 필름 두께는 전자와 홀 확산 길이가 적어도 이 순서의 길이였음을 의미한다. 혼합 페로브스카이트의 경우 1μm를 초과하는 확산 길이의 값을 측정했는데, 이는 순수한 요오드화물의 경우 100nm보다 큰 크기 순서였다. 그들은 또한 혼합된 페로브스카이트의 운반자 수명이 순수한 요오드화합물보다 길다는 것을 보여주었다.[37] 류 외 연구진은 스캐닝 포토 전류 현미경을 적용해 (110) 평면을 따라 혼합할라이드 페로브스카이트의 전자 확산 길이가 10μm임을 보여주었다.[38]

CHNHPbI의
3
3
3 경우 일반적으로 개방 회로 전압(VOC)이 1V에 근접하며, Cl 함량이 낮은 CHNHPbI
3
3(I,Cl)
3의 경우 VOC > 1.1V가 보고되었다. 양쪽의 대역 격차(Eg)가 1.55 eV이기 때문에 V-EOCg 대 V 비율은 유사한 제3세대 셀에서 보통 관측되는 것보다 높다. 보다 넓은 밴드갭 페로브스카이트로 V 최대OC 1.3V의 V가 시연되었다.[37]

이 기술은 저온 용해법과 희귀 원소의 부재 때문에 저비용의 가능성을 제공한다. 현재 셀 내구성이 상업적으로 사용하기에 불충분하다.[37]

평면 이질결합 과롭스카이트 태양전지는 증기 증착만을 사용하여 (복잡한 나노구조 없이) 단순화된 장치 구조로 제조될 수 있다. 이 기법은 시뮬레이션된 전체 햇빛 아래에서 측정했을 때 15%의 태양-전기 전력 변환을 생성한다.[39]

레이저스

2008년에 연구원들은 페로브스카이트가 레이저 광선을 생성할 수 있다는 것을 증명했다. 라알로는3 네오디뮴 도핑으로 레이저를 1080nm로 방출했다.[40] 2014년에 광학적으로 펌프된 수직-케이블 표면 방출 레이저(VCSEL)로 성형된 혼합 메틸람모늄 납 할리드(CHNHPBICl333−xx) 셀이 가시 펌프 빛을 70% 효율로 IR에 근접한 레이저 광으로 변환하는 것으로 나타났다.[41][42]

발광다이오드

높은 광 발광 양자 효율성으로 인해 페로브스카이트는 발광 다이오드(LED)에 사용할 수 있는 좋은 후보일 수 있다.[43] 페로브스카이트 LED의 안정성은 아직 III-V나 유기발광다이오드(Organic LED)에 비해 좋지 않지만, 페로브스카이트 LED에 유기분자나[44] 칼륨 도펜트를[45] 통합하는 등 이 문제를 해결하기 위한 연구가 진행 중이다.

광전자분해

2014년 9월 스위스 로잔의 EPFL 연구진은 페로브스카이트 광전지를 이용한 고효율 저비용 물분해 셀에서 12.3%의 효율로 수전분해를 달성했다고 보고했다.[46][47]

섬광기

1997년 세륨 도핑 루테튬 알루미늄 페로브스카이트의 섬광 특성(LuAP:ce) 단일 결정이 보고되었다.[48] 이러한 결정의 주요 성질은 8.4 g/cm의3 큰 질량 밀도로 X선 및 감마선 흡수 길이가 짧다. 섬광 수율과 Cs137 방사선 선원의 붕괴 시간은 각각 11,400개의 광자/MeV와 17ns이다.[49] 그러한 특성들은 LUAP:Ce 섬광기를 광고에 매력적으로 만들었고 그것들은 고에너지 물리학 실험에서 꽤 자주 사용되었다. 그로부터 11년이 지나도록 일본의 한 단체는 루들즈덴-포퍼 솔루션 기반의 하이브리드 유기농 페로브스카이트 결정을 저비용 섬광기로 제안했다.[50] 그러나 루AP에 비해 그 속성은 그다지 인상적이지 않았다.Ce. 이후 9년까지 솔루션 기반의 하이브리드 유기농 페로브스카이트 크리스탈은 극저온에서 10만 광자/MeV 이상의 높은 광수율에 대한 보고서를 통해 다시 인기를 끌었다.[51] X선 영상화면을 위한 페로브스카이트 나노결정 섬광기의 최근 시연이 보고되었으며 페로브스카이트 섬광기에 대한 더 많은 연구 노력을 촉발시키고 있다.[52] 레이어드 루들즈덴-포퍼 페로브스카이트는 실온 조명이 최대 40,000개의 광자/MeV, 5ns 미만의 빠른 붕괴 시간 및 무시할 수 있는 잔광기를 가진 빠른 소설 섬광기로서 잠재력을 보여 왔다.[16][17] 또한 이 등급의 물질은 알파 입자와 열 중성자를 포함한 광범위한 입자 검출 능력을 보여주었다.[53]

페로브스카이트의 예

단순:

솔리드 솔루션:

참고 항목

참조

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추가 읽기

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  • Mitchell, Roger H (2002). Perovskites modern and ancient. Thunder Bay, Ontario: Almaz Press. p. 318. ISBN 978-0-9689411-0-2.

외부 링크