초고속 전자 회절

Ultrafast electron diffraction

초고속전자회절(UED)은 펨토초전자회절(FED)이라고도 하며 광펌프프로브 분광법과 전자회절의 조합에 기초한 펌프프로브 실험방법입니다.UED는 재료 구조의 동적 변화에 대한 정보를 제공합니다.이것은 시간 분해 결정학과 매우 유사하지만 X선을 탐침으로 사용하는 대신 전자를 사용한다.UED 기술에서 펨토초(fs) 레이저 광펄스는 샘플을 들뜨게(펌프) 하며, 일반적으로 평형이 아닌 상태로 만듭니다.펌프 펄스는 화학적, 전기적 또는 구조적 전환을 유도할 수 있습니다.한정된 시간 간격 후에 fs전자 펄스가 시료에 입사한다.전자 펄스는 샘플과의 상호작용의 결과로 회절을 겪습니다.회절 신호는 이후 CCD 카메라와 같은 전자 계수 기구에 의해 검출됩니다.구체적으로는 시료에서 전자펄스가 회절된 후 산란된 전자가 CCD카메라 상에서 회절패턴(화상)을 형성한다.이 패턴에는 샘플에 대한 구조 정보가 포함되어 있습니다.펌프와 프로브빔의 도달(샘플) 시간차를 조정함으로써 다양한 시간차의 함수로서 일련의 회절 패턴을 얻을 수 있다.회절 데이터 시리즈는 데이터에서 발생한 변화의 동영상을 생성하기 위해 연결할 수 있습니다.UED는 전하 운반체, 원자 및 분자에 풍부한 역학을 제공할 수 있습니다.

역사

초기 초고속 전자 회절기 설계는 X선 스트릭 카메라를 기반으로 하며, 100ps의 [1]전자 펄스 길이를 나타내는 최초의 UED 실험으로 보고되었습니다.

전자 펄스 생성

전자 펄스는 일반적으로 fs 광학 펄스가 광음극으로 [2]향하는 광방출 프로세스에 의해 생성됩니다.입사한 레이저 펄스가 적절한 에너지를 가지면 전자는 광전파라고 불리는 과정을 통해 광전극에서 방출됩니다.그 후 전자총은 수십 킬로전자볼트에서[3] 몇 메가전자볼트까지 [4]높은 에너지로 가속됩니다.

전자 펄스 압축

일반적으로 쿨롱 반발에 의한 펄스 폭 확장을 극복하기 위해 전자 펄스를 압축하는 두 가지 방법이 사용된다.고플럭스 초단파 전자빔의 발생은 비교적 간단했지만 공간 전하 효과로 인해 피코초 미만의 펄스 지속 시간은 매우 어려운 것으로 판명되었습니다.공간 전하 상호 작용은 번치 전하와 함께 심각도가 증가하고 펄스 지속 시간을 넓히기 위해 빠르게 작용합니다. 이로 인해 초고속 전자 회절(UED) 실험에서 신호(번치 전하)와 시간 분해능 간에 피할 수 없는 트레이드오프가 발생했습니다.무선 주파수(RF) 압축은 UED 실험에서 펄스 확장을 감소시키는 선도적인 방법으로 등장하여 50펨토초 미만의 [5]시간 분해능을 달성했습니다.10펨토초 미만의 짧은 전자 빔은 궁극적으로 고체 물질에서 가장 빠른 역학을 탐침하고 [6]기상 분자 반응을 관찰하기 위해 필요합니다.

싱글샷

빨간색 프로브 펄스가 도착하기 전에 실험 샘플을 들뜨게 하는 펌프 펄스(녹색)를 보여주는 도식 애니메이션

불가역 프로세스를 연구하기 위해 [7]입자를 전자 다발에서 회절 신호를 얻는다

스트로보

가역 프로세스, 특히 열 확산 산란 등에 의해 발생하는 약한 신호를 연구할 때, 회절 패턴은 많은 전자 번치에서 축적되며, 8 10[8]까지 발생합니다.

결의안

초고속 전자 회절 장치의 분해능은 공간과 시간 모두에서 특징지을 수 있다.공간 분해능은 두 부분으로 구분됩니다. 실제 공간과 상호 공간입니다.실제 공간 분해능은 샘플 상의 전자 프로브의 물리적 크기에 따라 결정됩니다.물리적 탐침 크기가 작을수록 큰 [9]크기를 키울 수 없는 결정을 실험할 수 있습니다.

높은 상호 공간 분해능을 통해 긴 주기성 현상에 대응하는 브래그 회절 스팟을 검출할 수 있습니다.다음 [4]방정식을 사용하여 계산할 수 있습니다.

= \ \s = {2 \ pi } { \ \ _ { n } { \ _ { \ farec _ { }}

여기서 δs는 상호 공간 분해능, θe 전자의 콤프턴 파장, θn 전자의 정규화된 방사량, θx 표본에 대한 프로브의 크기이다.

시간 분해능은 주로 전자의 번치 길이와 펌프와 [4]프로브 사이의 상대적인 타이밍 지터의 함수입니다.

검출기

「 」를 참조해 주세요.

레퍼런스

  1. ^ Mourou, Gerard; Williamson, Steve (1982). "Picosecond electron diffraction". Applied Physics Letters. 41 (1): 44.
  2. ^ Srinivasan, R.; Lobastov, V.; Ruan, C.-Y.; Zewail, A. (2003). "Ultrafast Electron Diffraction (UED)". HCA. 86: 1761–1799. doi:10.1002/hlca.200390147.
  3. ^ Siwick, Bradley J.; Dwyer, Jason R.; Jordan, Robert E.; Miller, R. J. Dwayne (21 Nov 2003). "An Atomic-Level View of Melting Using Femtosecond Electron Diffraction". Science. 302 (5649): 1382–1385. doi:10.1126/science.1090052.
  4. ^ a b c Weathersby, S. P. (2015). "Mega-electron-volt ultrafast electron diffraction at SLAC National Accelerator Laboratory". Review of Scientific Instruments. 86 (7): 073702. doi:10.1063/1.4926994.
  5. ^ Qi, F. (2020). "Breaking 50 Femtosecond Resolution Barrier in MeV Ultrafast Electron Diffraction with a Double Bend Achromat Compressor". Physical Review Letters. 124 (13): 134803. doi:10.1103/PhysRevLett.124.134803.
  6. ^ Gliserin, A. (2015). "Sub-phonon-period compression of electron pulses for atomic diffraction". Nat Commun. 6 (8723): 4. doi:10.1038/natcomms9723.
  7. ^ Siwick, Bradley J; Dwyer, Jason R; Jordan, Robert E; Miller, RJ Dwayne (2003). "An atomic-level view of melting using femtosecond electron diffraction". Science. 302 (5649): 1382–1385.
  8. ^ de Cotret, Laurent P Ren{\'e}; Otto, Martin R; P{\"o}hls, Jan-Hendrik; Luo, Zhongzhen; Kanatzidis, Mercouri G; Siwick, Bradley J (2022). "Direct visualization of polaron formation in the thermoelectric SnSe". Proceedings of the National Academy of Sciences. 119 (3).
  9. ^ Bie, Ya-Qing; Zong, Alfred; Wang, Xirui; Jarillo-Herrero, Pablo; Gedik, Nuh (2021). "A versatile sample fabrication method for ultrafast electron diffraction". Ultramicroscopy. 230: 113389. doi:10.1016/j.ultramic.2021.113389.

원천

  • Srinivasan, Ramesh; Lobastov, Vladimir A.; Ruan, Chong-Yu; Zewail, Ahmed H. (2003). "Ultrafast Electron Diffraction (UED): A New Development for the 4D Determination of Transient Molecular Structures". Helvetica Chimica Acta. 86 (6): 1761. doi:10.1002/hlca.200390147.